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由于低CO2濃度下的傳質(zhì)限制,使得直接電還原煙氣CO2的效率較低。因此,創(chuàng)造一個(gè)局部富集CO2的環(huán)境對于煙氣電化學(xué)還原至關(guān)重要;诼芬姿顾-堿相互作用,氨基可以提供CO2吸附的活性位點(diǎn),同時(shí)胺基吸附劑已廣泛用于CO2的捕集。此外,電催化劑上的氨基可以改變反應(yīng)中間體的結(jié)合能,促進(jìn)CO2電還原動(dòng)力學(xué)。因此,通過催化劑表面功能化將CO2捕獲和轉(zhuǎn)化集成至一個(gè)催化系統(tǒng),具有較高的直接電還原煙氣CO2應(yīng)用前景。采用一鍋法合成出一系列烷醇胺功能化的氧化錫催化劑,用于模擬煙氣(SFG)電還原。其中,二乙醇胺(DEA)改性的氧化錫催化劑(DEA–SnOx/C)在-0.75V的電壓下具有高達(dá)84.2%的甲酸鹽法拉第效率(FEHCOO–),甲酸鹽電流密度(jHCOO–)為6.7mA·cm-2。

催化劑表面的醇胺可以富集低濃度CO2,抑制O2還原,同時(shí)穩(wěn)定SFG轉(zhuǎn)化反應(yīng)的中間產(chǎn)物。DEA–SnOx/C的制備過程與醇胺類化合物結(jié)構(gòu)示意圖。SnOx/C的(a)TEM和(b)HRTEM圖;DEA–SnOx/C的(c)TEM和(d)HRTEM圖;(e)DEA–SnOx/C的HAADF-STEM圖和C,N,O,Sn元素的EDS映射圖;其中圖a和c的比例尺為50nm,圖b和d的比例尺為5nm,圖e的比例尺為100nm。)DEA–SnOx/C和SnOx/C的XPS光譜;(b)DEA–SnOx/C的N1s光譜;(c)DEA–SnOx/C和SnOx/C的Sn3d光譜;(d)DEA–SnOx/C和SnOx/C的FT-IR光譜。

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